Materiales tipo hidrotalcita con diferente catión como Zn, Fe, Cu y Ni para la condensación aldólica

Abstract

Metales de transición M (M = Fe⁺², Zn⁺², Ni⁺² y Cu⁺²) de materiales de hidróxidos dobles laminares (LDHs) tipo hidrotalcita se prepararon y se caracterizaron por isotermas de adsorción de N₂, difracción de rayos X (DRX), espectroscopía Raman, microscopía electrónica de barrio (SEM), y desorción a temperatura programada de CO₂ (CO₂-TPD). Los patrones de XRD de las muestras mostraron la estructura de tipo hidrotalcita, que al calcinar se transformó en hidróxidos dobles laminares (LDHs). Experimentos TPD-CO₂ revelaron que estos LDHs contienen ambos sitios básicos moderados y fuertes que varían con el dopantes como metal de transición. Se ha encontrado en fase gaseosa la reacción superficial es sensible de la condensación aldólica de acetona. La basicidad de los catalizadores sigue la secuencia MgZnAlO> MgFeAlO> MgAlO, lo que concuerda bien con la variación de la actividad catalítica en la fase gaseosa de condensación aldólica de acetona. La selectividad para isoforona y forona puede correlacionarse con las propiedades texturales de los catalizadores. Catalizador con gran superficie y mayor diámetro de poro favorecen la formación de isoforona.

Transition metals M (M = Fe⁺², Zn⁺², Ni⁺² and Cu⁺²) doped lamellar double hydroxides (LDHs) were prepared from hydrotalcite-type materials and characterized by N2 adsorption isotherms, X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), and temperature-programmed desorption of CO₂ (CO₂-TPD). XRD patterns of the dried samples showed the crystallized hydrotalcite-type structure which was transformed into lamellar double hydroxides (LDHs) after calcination. CO2-TPD experiments revealed that these LDHs contain both moderate and strong basic sites varying with transition metal dopants. It is found that the gas-phase acetone aldol condensation is a surface basicity and texture-sensitive reaction. The basicity of the catalysts follows the sequence MgZnAlO > MgFeAlO > MgAlO, which agrees well with the variation of the catalytic activity in the gasphase acetone aldol condensation. The selectivity to isophorone and phorone can be correlated to the textural properties of the catalysts. Catalyst with large surface area and bigger pore diameter favor the formation of isophorone.