Revista Tendencias en Docencia Año 4
e Investigación en Química Número 4
2018
Fortran para localizar todos los azeótropos 
homogéneos de ocho mezclas quinarias
Hernández Galván Miguel Ángel*, Aguilar González Luis Faith
Universidad Autónoma Metropolitana, Departamento de Energía. Av. San Pablo No. 180, Azcapotzalco, Ciudad de 
México, C.P. 02200. México.
*Autor para correspondencia: mnhg@azc.uam.mx
Recibido: RESUMEN 
21/abril/2018
La capacidad de predecir si una determinada mezcla multicomponente 
formará uno o más azeótropos y el determinar las condiciones de presión 
Aceptado: o temperatura junto con la composición de cada azeótropo que se forma,
6/agosto/2018 son esenciales para diseñar la estrategia para llevar a cabo la separación
de cada uno de los componentes. Análogamente, es necesario tomar en
cuenta el efecto de la temperatura y la presión sobre la composición del
azeótropo en el diseño de procesos de separación. En este trabajo se
Palabras clave: determinó los azeótropos binarios, ternarios, cuaternarios y quinarios
Azeótropo, de ocho mezclas con cinco componentes cada una a presión atmosférica.
multicomponente, Wilson La desviación de los resultados al comparar la mezcla multicomponente
acetona, cloroformo, metanol, etanol y benceno con valores de los puntos 
azeotrópicos reportados en la literatura fue de 6.4% en composición y
Keywords: 1.1% en temperatura utilizando el modelo de solución de la fase líquida
Azeotrope, de Wilson.
multicomponent, Wilson
ABSTRACT 
The ability to predict if a given multicomponent mixture will form one 
or more azeotropes and to obtain the pressure or temperature and the 
composition of each azeotrope that is formed, are essential to design the 
strategy to carry out the separation of each component. Another hand it is 
necessary to take into account the effect of temperature and pressure on 
the composition of the azeotrope in the design of processes separation. 
In this work were determined binary, ternary, quaternary and quinary 
azeotropes from eight mixtures of five components at atmospheric 
pressure. The deviation obtained in the mixture acetone, chloroform, 
methanol, ethanol and benzene with reported values in literature was 
6.4% and 1.1% in composition in temperature respectively with the 
Wilson model.
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e Investigación en Química Número 43
2018
Introducción azeótropos presentes en las mezclas multicomponentes 
se han empleado diferentes técnicas numéricas y esto 
La búsqueda de la existencia de azeótropos y la depende si los azeótropos son homogéneos (Maier et 
determinación de las variables temperatura, presión y al., 1998; Salomone y Espinosa, 2001; Aslam y Sunol, 
composición del punto azeotrópico son muy importantes 2004), heterogéneos (Wasylkiewicz et al., 1999), 
en el diseño de procesos de separación, el conocimiento reactivos (Harding y Floudas, 2000), o de cualquier 
de dicho punto azeotrópico es muy relevante para tipo (Qi y Sundmacher, 2004). Aslam y Sumol realiza 
calcular la máxima separación que se puede alcanzar un análisis de la sensibilidad del punto azeotrópico a las 
en el proceso de separación. Por lo que el objetivo del condiciones del sistema y a los parámetros de los modelos 
presente trabajo es contar con un método de cálculo de coeficiente de actividad.
robusto que permita predecir a partir de la presión la 
temperatura y la composición azeotrópica de una mezcla El desarrollo teórico en la termodinámica molecular 
multicomponente no ideal y que sea capaz de predecir para la descripción del comportamiento de una solución 
para este tipo de mezclas todos los puntos azeotrópicos, líquida comúnmente se expresa en el concepto de 
utilizando el modelo de solución adecuado para la mezcla composición local. Dentro de una solución líquida, las 
seleccionada. composiciones locales, diferentes de la composición 
general de las mezclas, se supone que consideran un 
La destilación azeotrópica homogénea es de gran arreglo de corto alcance y las orientaciones moleculares 
interés industrial (Widagdo y Seider, 1996). Recientes no aleatorias que resultan de las diferencias de tamaño 
investigaciones en la destilación de mezclas no ideales molecular y en las fuerzas intermoleculares. El concepto 
analiza cada uno de los factores que determinan la lo introdujo Wilson en 1964 (Wilson, 1964), el éxito de 
factibilidad (Fien y Liu, 1994; Widagdo y Seider, 1996; esta ecuación en la correlación de los datos de EVL aceleró 
Gmehling y Möllmann, 1998). El que se presenten o no el desarrollo de modelos alternativos de composición 
puntos azeotrópicos y el tipo de azeótropo que se forma local, el más notable es la ecuación NRTL (Non-Random-
es de enorme importancia en el proceso de destilación. Two-Liquid) de (Renon y Prausnitz, 1968) y la ecuación 
Una de las formas más comunes de separar mezclas UNIQUAC (UNIversal QUAsi-Chemical) de (Abrams y 
azeotrópicas homogéneas mediante destilación es Prausnitz, 1975). Un avance importante, basado en la 
mediante la adición de un componente, conocido como ecuación UNIQUAC, es el método UNIFAC (Fredenslund 
un agente de separación o entrainer, para facilitar la et al., 1975),  en el cual los coeficientes de actividad 
separación   (Julka et al., 2009). se calculan a partir de las contribuciones de los varios 
grupos que configuran las moléculas de una solución.
Existe una considerable cantidad de publicaciones en 
donde se reportan la presencia de puntos azeotrópicos Metodología 
obtenidos de forma experimental, pero la enorme 
cantidad de nuevos componentes que se sintetizan día En este trabajo se predicen los azeótropos de ocho 
a día hace imposible que se cuente con la información diferentes mezclas quinarias utilizando el programa 
suficiente de datos de equilibrio líquido vapor que permita de Fortran desarrollado para este fin, el cual permite 
conocer el comportamiento de nuevas mezclas. De ahí la predecir la composición y temperatura de todos los 
importancia de predecirlos numéricamente a partir del azeótropos binarios, ternarios, cuaternarios y quinarios. 
modelamiento del equilibrio líquido vapor (Harding En el caso de la mezcla quinaria acetona - cloroformo 
et al., 1997). La falta de datos experimentales de datos - metanol - etanol y benceno a la presión atmosférica,
de equilibrio líquido vapor asociado a la dificultad que los resultados obtenidos de la predicción de los puntos
se tiene para su determinación experimental requiere azeotrópicos con el programa de Fortran se comparan
contar con un método predictivo del equilibrio líquido- con lo reportado en otros artículos (Maranas et al.,
vapor (Eduljee y Tiwari, 1976; Kudryavtseva y Toome, 1996) y (Fidkowski et al., 1993) en donde predicen
1984). Una forma de predecir los puntos azeotrópicos los valores de composición y temperatura de los
de una mezcla multicomponente es por medio de azeótropos de esta misma mezcla utilizando otro
la correlación de los parámetros de los modelos método de cálculo.
termodinámicos con la información experimental del 
equilibrio líquido-vapor. Para estimar los azeótropos En el equilibrio la fugacidad de cada componente de la 
de mezclas multicomponentes es necesario contar con mezcla tanto en la fase líquida como la fase vapor son 
datos experimentales de  azeótropos binarios o de los iguales.  y viene dado por la siguiente expresión:
coeficientes de actividad a dilución infinita (Mandagarán 
y Campanella, 1999). Para la búsqueda de  todos los 
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e Investigación en Química Número 34
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V L2  a12 
yi Pφˆi = xiγ i f
o Λ12 = L exp− 
i (1) V1  RT  (9)
L
 El lado izquierdo corresponde a la fugacidad de la fase V aΛ21 = 1

L exp−
21 

vapor y el derecho a la fugacidad de la fase líquida. En V2  RT  (10)
este trabajo el coeficiente de fugacidad de la fase vapor 
se consideró igual a 1, considerando que la fase vapor La condición de azeotropía requiere que la composición 
es un gas ideal a la presión de 1 atm. A bajas presiones del vapor sea igual a la del líquido para los azeótropos 
homogéneos o igual a la composición global del líquido 
f oi  se considera igual a la presión de saturación que se (dos fases líquidas en equilibrio) para los azeótropos 
obtiene con la ecuación de Antoine, para los coeficientes heterogéneos. La predicción de los puntos azeotrópicos 
de actividad se empleó  el modelo de solución de la fase se realizaron con el programa de Fortran, el cual 
líquida de Wilson. Los coeficientes de actividad se derivan permite predecir la composición y temperatura del 
de la energía de Gibbs, para el modelo de Wilson (Wilson, punto azeotrópico, dando como datos las constantes 
1964) que es el que se emplea en este trabajo, la energía de Antoine, los volúmenes molares y los parámetros 
de Gibbs de exceso para una mezcla multicomponente de interacción del modelo de Wilson. El programa de 
está dada por la siguiente expresión: Fortran debe contar con un  método robusto y eficiente 
GE nc  nc  para la predicción de los azeótropos de una mezcla 
= −∑ xi ln ∑ x jΛij  multicomponente no ideal  y que garantice que se pueden RT i  j  (2) predecir todos los azeótropos. 
Los coeficientes de actividad para una mezcla Resultados y discusión
multicomponente son: 
Se analizaron ocho mezclas quinarias no ideales, 
m m
ln (γ i )
 
ln ∑ x 1 ∑ xkΛ= −  jΛij  + − ki los componentes de estas mezclas se ordenaron de m
 j=1  k=1 ∑ x jΛkj acuerdo al punto de ebullición a la presión atmosférica. 
j=1  (3) Al aplicar el programa de Fortran a cada una de las 
mezclas multicomponentes no ideales se encontró los 
donde: puntos azeotrópicos de los sistemas binarios, ternarios 
1 y cuaternarios que forman con los componentes de la Λij = Λ ji =  (4) mezcla. La tabla 1 reporta la cantidad de azeótropos 
V L  λ  presentes en cada una de las mezclas quinarias, por 
Λ = jij L exp
ij
−       ejemplo, en la mezcla 8 se tienen 7 azeótropos binarios, Vi  RT  (5) 4 azeótropos ternarios, 2 cuaternario y 1 quinario, dando 
un total de 14 azeótropos.
Las ecuaciones de Wilson utilizan sólo dos parámetros 
para cada sistema binario Λ12 y Λ21 tanto para la energía Tabla 1. Determinación del número de azeótropos de cada 
de Gibbs de exceso y los coeficientes de actividad cuyas mezcla quinaria.
expresiones están dadas por:
GE
= −x1 ln (x1 + Λ12x2 ) − x2 ln (ΛRT 21x1 + x2 )  (6)

ln γ ln (x x ) x Λ= − +Λ + 12 Λ− 21   (7) Se puede observar que la  mezcla quinaria número uno 1 1 12 2 2  x  1 + Λ12x2 x2 + Λ21x1  formada por los componentes acetona – cloroformo 
– metanol – etanol - benceno es la única de las ocho
 Λ Λ  mezclas reportadas, que no presenta azeótropo quinario, ln γ 2 = − ln (x2 + Λ21x1 ) − x  121 − 21  solo presenta un azeótropo con un máximo de cuatro
 x1 + Λ12x2 x2 + Λ21x1   (8) componentes. En la tabla 2 se reportan las predicciones
obtenidas al emplear el programa de Fortran, de la
donde: composición y la temperatura azeotrópica de las mezclas
quinarias  estudiadas en el presente trabajo a  la presión
de 101.315 kPa.
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Tabla 2. Composición y temperatura azeotrópica de las ocho Tabla 4. Volúmenes molares y constantes de Antoine de cada 
mezclas quinarias predichas en el presente trabajo. uno de los componentes de la mezcla quinaria Acetona (1)- 
Cloroformo (2)- Metanol (3)- Etanol (4)-Benceno (5).
Como se mencionó al inicio para determinar la fiabilidad 
de los resultados obtenidos, se realizó la predicción de 
los puntos azeotrópicos del sistema quinario número 
uno de la tabla 1 que corresponde a la mezcla acetona 
– cloroformo -  metanol - etanol - benceno a la presión En el presente trabajo el método de búsqueda para 
atmosférica. El resultado obtenido de los azeótropos localizar los azeótropos homogéneos de una mezcla 
binarios, ternarios y cuaternario presentes en esta multicomponente no ideal, está basado en el algoritmo 
mezcla se comparan con los valores reportados en la simplificado dado en la figura 1, que emplea el método 
literatura. Para la determinación de los azeótropos de de Newton para resolver el sistema de ecuaciones no 
esta mezcla multicomponente no ideal, el programa de lineales (Press et al. 1992). 
Fortran se debe proporcionar las constantes de Antoine, 
los volúmenes molares y los parámetros de interacción 
del modelo de Wilson, los cuales se reportan en la tabla 
3 y fueron obtenidos de la literatura (Holmes y Winkle, 
1970; Chen et al., 1995), donde se asume que son 
independientes de la temperatura en el intervalo en el que 
se encuentran los azeótropos. En la tabla 3 se reportan 
los parámetros de interacción binarios del modelo de 
Wilson, de las 10 mezclas binarias presentes en la mezcla 
acetona, cloroformo,  metanol, etanol y benceno.
Tabla 3. Parámetros de interacción binaria del modelo de 
Wilson obtenidos de (Holmes et al., 1970; Chen et al., 1995).
Figura 1. Algoritmo simplificado para localizar los azeótropos 
La presión de saturación se calcula con la ecuación de homogéneos de una mezcla multicomponente.
Antoine:
Fidkowski (Fidkowski et al., 1993) presenta un 
ln(Psat / kPa) = A B− interesante método de homotopía para encontrar todos 
T /o C +C (11) los azeótropos homogéneos. En el artículo de Fidkowski 
reporta la presencia de los azeótropos formados de la 
Los volúmenes molares líquidos para los componentes mezcla acetona, cloroformo,  metanol, etanol y benceno, 
puros se calcularon mediante la ecuación de Rackett en la que se obtiene que de las 10 mezclas binarias que se 
modificada propuesta por (Yamada y Gunn, 1973) y los pueden formar que aparecen en la tabla 3, seis presentan 
valores se reportan en la tabla 4. azeótropos binarios, dos mezclas ternarias presentan 
azeótropo ternario y una mezcla cuaternaria contiene 
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azeótropo. Fidkowski emplea los parámetros de Wilson La diferencia encontrada entre las dos tablas tiene que 
reportados por Ghmeling (1977) y los resultados de las ver con los valores de las constantes empleadas en el 
composiciones azeotrópicas y la temperatura azeotrópica cálculo, como son las constantes de la ecuación de la 
se presentan en la tabla 5. presión de vapor y los parámetros de interacción binaria 
utilizados en el cálculo. 
Tabla 5. Valores de composición y temperatura para los 
diferentes azeótropos encontrados en la mezcla acetona, Posteriormente se empleó el simulador Aspen Plus 
cloroformo,  metanol, etanol y benceno reportados por para  predecir los azeótropos de esta misma mezcla 
(Fidkowski et al., 1993). multicomponente no ideal, entrando a la sección de 
análisis de curvas de residuo que incluye la opción de buscar 
azeótropos. Lo único que se requiere para su evaluación 
es definir los componentes,  el modelo de solución y la 
ecuación de estado a emplear. Para la mezcla  acetona-
cloroformo-metanol-etanol-benceno en la fase gaseosa 
se consideró el modelo de gas ideal y en la fase líquida los 
modelos de solución de Wilson, NRTL, Uniquac y Unifac y 
se realiza una comparación con los valores de los puntos 
El programa de Fortran que  incluye el modelo de  Wilson azeotrópicos reportados en el trabajo de Fidkowski. 
para el cálculo del coeficiente de actividad de sistemas La tabla 7 muestra que los resultados obtenidos con 
multicomponentes no ideales, fue capaz de predecir el simulador Aspen son muy similares a los obtenidos 
los azeótropos binarios, ternarios y el cuaternario de la por Fidowski en donde se utiliza el modelo de solución 
mezcla acetona, cloroformo,  metanol, etanol y benceno a de Wilson. El simulador Aspen Plus con el modelo de 
la presión atmosférica. Al aplicar el programa de Fortran solución de Wilson da una excelente comparación con 
para la predicción de los azeótropos de la mezcla uno los valores de los puntos azeotrópicos reportados por 
de la tabla 1 con los valores de  los parámetros del Fidkowski, con una desviación en composición del 3.8% 
modelo de Wilson de la tabla 3, las constantes de la tabla y 0.8% en temperatura, esto probablemente a que el 
4 y con las ecuaciones 1, 3 y 5,  se obtuvieron los valores simulador cuenta con expresiones como función de la 
reportados en la tabla 6. temperatura de los parámetros del modelo de Wilson.
Tabla 6. Valores de composición y temperatura para los Tabla 7. Desviación absoluta promedio de los puntos 
diferentes azeótropos encontrados en la mezcla acetona, azeotrópicos de la mezcla acetona-cloroformo-metanol-
cloroformo,  metanol, etanol y benceno. Con el programa de etanol-benceno con los diferentes modelos de solución con el 
Fortran desarrollado en este trabajo. simulador Aspen Plus.
En la tabla 8 se realiza una comparación de los valores 
de Fidkowski con lo reportado por Maranas et al., 1996, 
Con estos resultados de la tabla 6 obtenidos en el presente lo reportado en la tabla 7 del simulador Aspen, lo de la 
trabajo, se realizó una comparación con los resultados tabla 6 obtenido del programa de Fortran del presente 
de la tabla 5 por Fidkowski encontrando una desviación trabajo y lo obtenido con el simulador Chemcad. La gran 
absoluta promedio de 6.4% en composición y 1.1% en desviación que se  presenta  con el simulador Chemcad  es 
temperatura para los 9 azeótropos reportados, lo que debido a que el simulador no contaba con los parámetros 
representa un resultado aceptable. La comparación de interacción de la mezcla cloroformo-etanol y en este 
realizada muestra que el programa desarrollado en caso tiene la opción de predecirlos por medio de UNIFAC, 
Fortran para la realización de este trabajo mostro ser lo cual resulto en un error muy grande.
confiable en la determinación de los puntos azeotrópicos 
de la mezcla quinaria Acetona(1)- Cloroformo(2)- 
Metanol(3)- Etanol (4)-Benceno(5). 
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Tabla 8. Desviación absoluta promedio de los puntos de siete azeótropos en mezclas binarias, cuatro azeótropos 
azeotrópicos reportados por Fidkowski con diferentes fuentes, que incluyen tres componentes, dos azeótropos con cuatro 
incluyendo lo reportado en este Trabajo. componentes y un azeótropo de cinco componentes. 
Como se muestra en el diagrama de flujo de la figura 1, 
es importante proporcionar al programa valores iniciales 
cercanos en  la  composición y temperatura para la 
localización de los puntos azeotrópicos. 
Tabla 10. Valores de composición y temperatura para los 
Finalmente se reporta el análisis para la mezcla ocho diferentes azeótropos encontrados en la mezcla Acetona(1) - 
de las presentadas en la tabla 1 que corresponde a la 2-3-dimetilbutano(2)- Cloroformo(3)-Hexano(4)- Etanol(5).
mezcla quinaria Acetona(1)- 2-3-dimetilbutano(2)- 
Cloroformo(3)-Hexano(4)- Etanol(5) a la presión 
atmosférica (101.325 KPa). Nuevamente al introducir la 
información de esta mezcla en el programa de Fortran se 
obtuvo que esta mezcla contiene un total de 14 azeótropos, 
donde se tiene un azeótropo quinario, situación que no 
se presentó en la mezcla quinaria previamente analizada; 
más aún esta mezcla presentó 7 azeótropos de los 9 
posibles azeótropos que se pueden formar de las mezclas 
binarias, cantidad que suele ser muy alta  y es muy poco 
común que se presente.
Conclusiones
Para la determinación de los puntos azeotrópicos que 
contiene esta mezcla quinaria se utilizaron los valores El programa de fortran desarrollado en el presente 
de la Tabla 9, que reporta valores de las constantes de trabajo se utilizó en la predicción de la composición 
Antoine, los volúmenes molares de los componentes y temperatura del punto azeotrópico, a partir de las 
presentes en la mezcla calculados mediante una ecuación relaciones de equilibrio y del modelo de coeficientes de 
de Rackett modificada propuesta por (Yamada y Gunn, actividad de Wilson para mezclas multicomponentes. 
1973). Este programa se empleó para la mezcla  quinaria no 
ideal acetona-cloroformo-metanol-etanol-benceno y se 
Tabla 9. Parámetros de los componentes de la mezcla Acetona compararon los puntos azeotrópicos predichos con lo 
(1) - 2-3-dimetilbutano (2)- Cloroformo (3) - Hexano (4)- reportado en la literatura por Fidkowski, mostrando una 
Etanol (5). desviación absoluta promedio de 6.4% en composición 
y 1.1% en temperatura para los nueve azeótropos 
encontrados, lo que representa un muy buen resultado. 
El programa de Fortran utilizado presenta un método 
eficiente, robusto y confiable para predecir todos los 
puntos azeotrópicos de las diferentes mezclas  no ideales, 
analizadas en este trabajo. Al predecir de forma confiable 
los puntos azeotrópicos de cada una de las mezclas 
multicomponentes, se podrá seleccionar el proceso 
Y los parámetros de interacción del modelo de Wilson adecuado para separar los componentes de la mezcla, 
obtenidos de (Holmes y Winkle, 1970). Al aplicar y en el caso de elegir la destilación como proceso de 
el programa de Fortran realizado para predecir separación, permitirá seleccionar el agente de separación 
todos los azeótropos de la mezcla no ideal acetona que elimine el azeótropo. 
(1)-2-3-dimetilbutano(2)-cloroformo(3)-hexano(4)- 
etanol(5) se predicen  los valores  de la composición y la Referencias
temperatura del punto azeotrópico y son reportados en 
la tabla 10. Abrams D. S., Prausnitz J. M. (1975). Statistical 
thermodynamics of liquid mixtures: A new expression for 
Como se puede observar en la tabla 10 para la mezcla the excess Gibbs energy of partly or completely miscible 
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