Decoupling hydrolysis and mechanical stress effects on Si-MCM-41 relative to hydrothermal stability

Abstract

La estabilidad hidrotérmica del Si-MCM-41 ha sido frecuentemente limitada a la hidrólisis de los enlaces Si-O-Si debido al bajo grado de condensación o al espesor de las paredes de dicho material, o a la combinación de ambos. En este estudio se proporcionan evidencias de un factor adicional, efectos físicos que ocurren durante el secado de un material calcinado que se sometió a un tratamiento hidrotérmico, debido a la tensión capilar ejercida sobre el material cuando el secado se lleva a cabo en medio acuoso. Los resultados fueron interesantes ya que la muestra de material después de ser sometida al tratamiento hidrotérmico a diferente temperatura en agua, presentó desorden completo y contracción de la estructura los resultados revelan que la tensión capilar es responsable del orden perdido y la contracción de la estructura del material a temperatura moderada del hidrotratamiento. Los materiales secados en presencia de solvente de baja tensión superficial preservan su estructura hexagonal y son libres de contracción. Los resultados fueron analizados por diferentes técnicas como: SAXS, TGA, Fisisorción de nitrógeno, ²⁹Si-NMR y TEM.

MCM-41’s limited hydrothermal stability has been often related to the hydrolysis of Si-O-Si bonds due to the low degree of condensation or its thin walls, or a combination of them. In this study evidence for an additional factor is provided; a physical effect that occurs during the drying of the hydrothermally treated calcined material, due to the intense capillary stress exerted in water. The results were interesting because the samples gets fully disordered and shrunk at all applied hydrothermal temperatures in water. Comparison between water and lowsurface- tension-solvent drying reveals that capillarity is responsible for the loss of ordering (and shrinkage) at moderate hydrothermal temperatures. The material’s structure is maintained hexagonal and shrinkage-free under the low-surface-tension-solvent route. The results were analyzed by different techniques as: SAXS, TGA, Nitrogen physisorption, ²⁹Si-NMR and TEM.