Catálisis heterogénea y adsorción de gases nocivos para el medioambiente con materiales MOF-74 y MFM-300
Resumen
En tan sólo dos décadas desde su descubrimiento, los materiales MOFs (del inglés Metal-Organic Frameworks) han revolucionado el campo de los materiales nanoporosos y sus aplicaciones. Estos materiales son candidatos con mucha proyección en aplicaciones tan diversas como en biomedicina o en dispositivos ópticos, pasando por su uso como catalizadores heterogéneos y como adsorbentes. Estas dos últimas aplicaciones son, quizás, las que convertirían a los MOFs en una familia de materiales con gran impacto social debido a las implicaciones económicas, energéticas y medioambientales que conllevan. Esta tesis se centra precisamente en objetivos concretos de estas dos aplicaciones, diseñando a la carta (a) catalizadores MOFs sostenibles para la oxidación de ciclohexeno y (b) adsorbentes MOFs para la captura del gas nocivo sulfuro de hidrógeno (H2S). En el presente trabajo se estudiaron diferentes estrategias de síntesis sostenible de materiales M-MOF-74 variando la naturaleza del disolvente (N,N-dimetilformamida y metanol), tiempos de síntesis, temperaturas y orden de adición de sales metálicas, etc., con la finalidad de optimizar y establecer una metodología que cumpla lo más posible con los puntos de química verde además de sencilla y fácil de seguir en tiempo real. Una vez establecidas las condiciones de síntesis, para los MOF-74 monometálicos, se buscó la incorporación de un segundo metal en dichas estructuras, es decir, MOF-74 bimetálicos, siempre en un solo paso, no con metodologías post-síntesis. El principal aporte de nuestro trabajo en estos materiales es la síntesis a temperatura ambiente, ya que hasta el momento no existían publicaciones sobre esta variante en la síntesis de los MOF-74. Para ello, nos hemos dado a la tarea de evaluar diferentes disolventes de síntesis, alternar órdenes de adición de los metales constituyentes, así como el seguimiento cinético de la nucleación para establecer una nueva metodología de síntesis. Por lo mencionado anteriormente, se sintetizaron MOF-74 bimetálicos con las siguientes combinaciones: Zn con Co, Cu, Mg, Mn, Ni, Cd. Cabe resaltar que con esta metodología se pudo incorporar Cd y Cu en las estructuras MOF-74. Todos los materiales fueron caracterizados por diferentes técnicas fisicoquímicas para obtener las propiedades texturales, estructurales y de composición de las diferentes muestras.